ROYER Sebastien

Sebastien ROYER

Profesor Titular

Contacto

Université de Poitiers SFA-IC2MP
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86022 POITIERS
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Fax: +33 (0) 5 49 45 33 78
Courriel: sebastien.royer [at] univ-poitiers.fr

Líneas de Investigación

Síntesis óxidos y óxidos mixtos de masa (complejación, coprecipitación, combustión, no acuosos rutas …)
Síntesis de soportes porosos para la catálisis
La optimización de las técnicas de deposición de las fases activas de óxido / óxido mixto
Las especies reactivas del oxígeno y la red de superficie de óxidos
Catálisis Ambiental
E1. Óxidos de masa mixta

Perovskitas son compuestos mixtos de fórmula general ABC3, algunas composiciones se conocen desde los años 70 con sus actividades en la oxidación de compuestos orgánicos volátiles (Voorhoeve et al. Ciencia 177 (1972) 353). Diferentes mecanismos de oxidación se definen en la literatura mediante la reacción de oxidación se lleva a cabo a baja temperatura (típicamente en el caso de la oxidación de alcoholes de CO o luz) o de alta temperatura (el caso de la oxidación de hidrocarburos refractarios como CH4). El estudio de la movilidad de las especies de oxígeno llevado al desarrollo de un modelo (Figura 1) distinguir entre:

  • La movilidad de oxígeno superficial
  • Movilidad de oxígeno de los límites de grano, y discontinuidades en cistales conocidos por ser caminos preferenciales difusionales
  • La movilidad de los cristales de oxígeno al corazón, u oxígeno red cristall

Royer et al. J. Catal. (2005)

La actividad de oxidación de CO se correlaciona fácilmente oxígeno respuesta superficie perovskita. Contrariamente a lo que se observa para la oxidación de CO, la actividad de oxidación del metano es a su vez conectado a la movilidad de oxígeno celosía (3 y 3 ‘, Figura 1).

Sin embargo, es difícil de obtener con la perovskita puro (es decir, sin dopar un metal noble) actividades comparables a los obtenidos con catalizadores convencionales para la oxidación de Pt y / o Pd/Al2O3 (Royer et al. Catal. Today 117 (2006) 543 ). Desafortunadamente, la adición de metal noble no proporciona una mejora significativa en la actividad catalítica. Resultados más alentadores se han obtenido según el tipo de dopaje hexaaluminate estructuras (ABaAl10O19-y, con A = Mn, Co, Fe). De hecho, algunos hexaaluminate sustituido por metales de transición se sabe que presentan interesantes actividades catalíticas para la alta temperatura de combustión de metano, y exhiben excelentes estabilidades térmicas. La estabilidad térmica es también un problema recurrente cuando se usan catalizadores basado en metal noble. Por lo tanto, hemos sido capaces de conseguir un poco de metal noble combinaciones (principalmente Pd) – hexaaluminate pseudo (Mn dopado) mostraron actividades catalíticas iguales a las de los catalizadores convencionales Pd/Al2O3, pero no mostró desactivación observada como el catalizador para la clásica. La incorporación de metal noble en la estructura de óxido mixto está actualmente en curso (S. Laassiri, Catal. Sci. Technol. 2011). Estos materiales presentan actividades catalíticas en baja temperatura de oxidación mejorado mucho.

E2. Síntesis de soportes porosos para la catálisis

La alúmina es un medio muy utilizado en catálisis heterogénea y la síntesis de los modos mesostructuring son mucho menos comunes en la bibliografía para la síntesis de sílice. Entre los resultados obtenidos sobre alúmina incluyen por ejemplo el uso de alúmina mesoestructurados con altas superficies específicas y morfologías (nodular fibrilar 2D hexagonal porosidad) (Bejenaru et al. Chem. Mater. 21 (2009) 522). Así, el uso de la mesostructuring proporciona mejores propiedades físicas de la alúmina. Es posible obtener fácilmente, después de la calcinación a 600 ° C, superficies específicas mayores que 400 m2 / g y tienen tamaños de poro en el rango de mesoporos grandes (> 6 nm). Estas mejoras permiten la producción de MoS2 hojas de tamaño más pequeño, y en algunos casos modificar el grado de apilamiento de estas hojas. Todos estos parámetros pueden mejorar dramáticamente la actividad del catalizador.

Una mejora significativa en el rendimiento catalítico de los catalizadores CoMo-S ha sido obtenido para la reacción de HDS de gasóleo. Más recientemente, se ha desarrollado en colaboración con la Universidad de Cardiff, un método de síntesis para la obtención de alúmina mesoporosa macro-organizado para la síntesis de biodiésel (Dacquin et al. J. Am. Soc. 131 (2009) 12896). En efecto, varios estudios informaron problemas difusionales relacionados con el tamaño de poro del catalizador en el caso de esta aplicación. Por lo tanto, se propone que la adición de una red macroporosa de ancho, y disminuir la longitud de los canales mesoporosos, permite la eliminación de este problema y conseguir catalizadores más activos.

Dacquin et al. J. Am. Chem. Soc. (2009)

También desarrollamos titanio laboratorio tipo compuesto de sílice mesoestructurados a las aplicaciones de apoyo tales como hidrogenación / deshidrogenación y hidrodesulfuración. Mientras que es difícil preparar los óxidos de titanio de alta superficie específica (> 200 m2 / g) térmicamente estable (a temperaturas compatibles para su uso en catálisis heterogénea), es posible preparar compuestos de sílice titania superficies específicas elevadas. Estos compuestos tienen una morfología de anatasa nanocristales dispersado en los poros de una sílice mesoporosa. Este trabajo se realizó como parte de una tesis (M. Bueno, Tesis, Universidad de Poitiers, 10/2010).
E3. Dispersión de óxidos y porosa de óxido mixto
Una de las limitaciones encontradas en el uso de los óxidos mixtos en el catalizador es generalmente pequeña área superficial específica obtenida en tales compuestos. El ejemplo de perovskitas está hablando como obtener áreas de superficie de más de 20 m2 / g es raramente reportado en la literatura. Estas áreas superficiales pequeñas son generalmente debido a cristalito tamaño mayor de 15-20 nm, debido a altas temperaturas de calcinación necesarias para la cristalización de la fase deseada.
Se observó sin embargo, que la disminución en el tamaño de cristalito permitido un aumento en área de superficie específica de sólidos, y en algunos casos permite el aumento de la actividad específica del óxido. Por lo tanto, una disminución en el tamaño de los cristalitos de LaCoO3 permitido un aumento significativo en la movilidad de la red de oxígeno, un parámetro clave para obtener altos actividades catalíticas. Por tanto, es comprensible por qué el control del crecimiento de los cristales con sus valores de limitación gol tamaño inferior a 10 nm, es un verdadero reto para el campo de la catálisis heterogénea.

Ejemplo de nanopartículas de óxido mixto soportado Bonne et al. Chem. Commun. (2011) sintetizado en el laboratorio. TEM imagen y espectro EDX obtenida para Ce0.33Ni0.66Oy. La cuantificación se dan en a.%
El enfoque que hemos desarrollado en nuestro laboratorio es la de limitar el crecimiento de cristalitos en una matriz inorgánica. Por lo tanto, una serie de posición perovskita de lantano basado en A y metales de transición en la posición B, los tamaños de cristalitos por debajo de 5 nm se preparó por un nuevo método de autoinflamación en un sílice mesoestructurados HMS-tipo (que tiene un tamaño de poro de aproximadamente 3 nm). Los compuestos obtenidos han sido extremadamente activos que los compuestos de referencia para la activación y la difusión del oxígeno (Good et al. Chem. Commun. (2008)). Esto se verificó también que la movilidad de oxígeno está estrechamente relacionado con el tamaño de partícula del óxido. Después de este trabajo, síntesis similares se llevaron a cabo en apoyo de la más amplia mesoestructurados porosidad (hasta 9 nm de tamaño de poro).

Palabras clave:

sólidos mesoporosos, óxidos mixtos, catálisis ambiental, nanopartículas, la movilidad de oxígeno

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IC2MP
Edificio B27
Oficina 237

Colaboraciones

  • Universidad de Ciencias y Tecnologías de Lille, UCCS – Prof. E. Payen, Pr. JF Lamonier, Prof. F. Dumeignil
  • Universidad Laval (Québec, Canadá) – Profesor Houshang Alamdari
  • Universidad de Cardiff (Gran Bretaña), SMAC Laboratorio – Prof. Adam F. Lee, profesora Karen Wilson
  • Universidad de Wuhan (China), Departamento de Ingeniería Ambiental – Prof. Zhang Hui
  • Universidad de Tecnología Química (Beijing, China), Departamento de Ingeniería Química – Prof. Zhang Runduo
  • IFPEN, materiales Dpto. divididos – Dr. L. Rollo
  • Universidad de Iasi (Rumania) – Prof. A. Ungureanu y el Prof. E. Dumitriu

Responsabilidades

  • Desde 2009: Profesor Asociado, Departamento de Minería, Metalurgia y Materiales – Université Laval (Québec – Canadá)
  • 2011: Habilitación de Investigación – Universidad de Poitiers
  • 2012: El líder de las temáticas transversales “Materiales Naturales y Síntesis” IC2MP (Instituto de Química de materiales y entornos de Poitiers)

Principales publicaciones

– S. Royer, X. Sécordel Mr. Brandhorst, F. Dumeignil, S. Cristol, C. Dujardin, M. Capron, E. Payen, J.-L. Dubois, Amorphous oxide as a novel efficient catalyst for selective oxidation of methanol directly to dimethoxymethane, Chem. Common. (2008) 865.

– N. Bejenaru, C. Lancelot, P. Blanchard, C. Lamonier, L. Rouleau, E. Payen, F. Dumeignil, S. Royer, Synthesis, characterization and catalytic performance of CoMo hydrodesulfurization catalysts supported novel mesoporous aluminas is, Chem. Mater. 21 (3) (2009) 522.

– J-P. Dacquin, J. Dhainaut, S. Royer, D. Duprez, K. Wilson, A. F. Lee, An efficient route to Obtain highly-organized mesoporous alumina-macroporous, J. Am Chem. Soc. 131 (2009) 12896.

– M. Good, D. Sellam Dacquin J.-P., A. F. Lee, K. Wilson, A. Cognini, P. Marecot, S. Royer, D. * Duprez, In-situ autocombustion as a simple and efficient route to synthesize nanocrystalline oxides and supported mixed-oxides, Chem. Common. 47 (2011) 1509.

– S. Royer, D. Duprez, REVIEW: Catalytic Oxidation of Carbon Monoxide over Transition Metal Oxides, ChemCatChem 3 (2011) 24.

– B. Katryniok, S. Paul M. Capron, S. Royer, C. Lancelot, L. Jałowiecki Duhamel, V. Bellière-Baca, P. Rey, F. Dumeignil, Synthesis and characterization of zirconia-Grafted SBA-15 nanocomposites, J. Mater. Chem. 21 (2011) 8159.

– A. Ungureanu, B. Dragoi, A. Chirieac, S. Royer, D. Duprez, E. Dumitriu, Synthesis of highly thermostable copper-nickel nanoparticles confined in the channels of mesoporous SBA-15 ordered silica, J. Mater. Chem. 21 (2011) 12529.

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